Kaart van de Zintl AM2Pn2 verbindingen

       De AM2Pn2 (A= Ca, Sr, Ba, Yb, Mg; M = Zn, Cd, Mg; en Pn = N, P, As, Sb, Bi) familie van Zintl-fasen staat bekend als thermoelektrische materialen en heeft onlangs veel aandacht gekregen als veelbelovende materialen voor zonneabsorbeerders in single-junction en tandem zonnecellen. In dit artikel zullen we, vanuit eerste principes, de hele familie van AM2Pn2-verbindingen onderzoeken in termen van hun grondtoestandstructuur, thermodynamische stabiliteit en elektronische structuur. We voeren ook fotoluminescentiespectroscopie uit op bulk poeder- en dunne filmmonsters om onze resultaten te verifiëren, inclusief de eerste metingen van de bandgaps van SrCd2P2 en CaCd2P2.

      De AM2Pn2-verbindingen vertonen een brede stabiliteit, zijn meestal isostructureel met CaAl2Si2 (P3̅m1) en bestrijken een breed scala aan bandgaps van 0 tot meer dan 3 eV. Dit zou ze nuttig kunnen maken voor een verscheidenheid aan doeleinden, waarvoor we verschillende kandidaten voorstellen, zoals CaZn2N2 voor tandem topcel zonneabsorbeerders en SrCd2Sb2 en CaZn2Sb2 voor infrarooddetectoren. Door de bandstructuren van de AM2Pn2 te onderzoeken, vinden we dat Mg3Sb2 de meeste belofte heeft als thermoelektrisch materiaal vanwege verschillende off-Γ valentieband pockets, die uniek zijn voor dit materiaal onder de hier bestudeerde samenstellingen.

      Hier hebben we systematisch de fasestabiliteit en elektronische bandstructuur van de AM2Pn2-verbindingen in een breed scala aan samenstellingen bestudeerd, met behulp van first-principles berekeningen, en geconstateerd dat de meerderheid van de hier bestudeerde samenstellingen stabiel en isostructureel is en dat deze een breed scala aan bandgaps bezitten. De bandgap neemt over het algemeen toe naarmate de Pn-massa afneemt; terwijl bismuthiden meestal metallisch zijn, hebben bepaalde nitriden bandgaps groter dan 3 eV. We vergelijken de resultaten met experimentele literatuur en vullen ze aan met nieuwe experimentele resultaten. Ons werk kan worden gebruikt om goed gevestigde AM2Pn2-verbindingen te begrijpen, nieuwe AM2Pn2-verbindingen voor te stellen om te synthetiseren en specifieke toepassingen voor bepaalde chemieën voor te stellen.